En su faceta política, se inició como un firme partidario de la ideología socialista, cuya introducción en Argentina se debe, en parte, a sus primeras soflamas políticas. Sin embargo, poco a poco fue retrocediendo hacia posturas más conservadoras: tras un breve período de adscripción al pensamiento liberal, se inclinó decididamente hacia la derecha y acabó convertido en uno de los principales valedores del fascismo argentino, sobre todo a partir de 1924, fecha en la que proclamó que había llegado "la hora de la espada". Seis años después, ya consagrado como una de las cabezas pensantes del movimiento reaccionario argentino, colaboró activamente con el golpe de estado militar del general José Félix Uriburi (6 de septiembre de 1930).

Como poeta, Leopoldo Lugones irrumpió en el panorama literario argentino con el poemario Los mundos (1893), que pasó prácticamente inadvertido. Sin embargo, cuatro años después sorprendió gratamente a críticos y lectores con una segunda entrega lírica titulada Las montañas de oro (1897), una combinación de versos (tanto libres como sujetos a la métrica tradicional) y prosas poéticas que enseguida fue catalogada como uno de los mejores poemarios de las Letras argentinas de finales del siglo XIX. Posteriormente, mantuvo y aun acrecentó este nivel con dos nuevas entregas que constituyen la culminación de su producción poética: Los crepúsculos del jardín (1905) y Lunario sentimental (1909). En ambos libros se respira una atmósfera refinada y decadente, plena de languidez y elegancia modernistas, dentro de una corriente estética claramente influida por la creación de Rubén Darío. En efecto, al igual que hiciera el gran vate nicaragüense, Leopoldo Lugones también viajó por Europa y residió durante un tiempo en París, donde se impregnó de las modas literarias del momento, marcadas por el legado de los poetas parnasianos y simbolistas.

Sin embargo, y a pesar de haberse convertido en una de las más destacadas figuras del modernismo universal con los tres últimos títulos citados, a partir de 1910 Leopoldo Lugones cambió de registro poético para centrarse en una exaltación de su tierra y sus gentes, que, inspirada en la poesía de Virgilio, vio la luz bajo el título de Odas seculares (1910). Posteriormente, los asuntos cotidianos, vistos al trasluz de una rutina íntima, se convirtieron en el objeto de su siguiente entrega poética, titulada El libro fiel (1912), obra a la que siguieron otros poemarios como El libro de los paisajes (1917), Las horas doradas (1922) y Romancero (1924). Al final de su trayectoria poética, Lugones se decantó por el cultivo de una poesía narrativa, plasmada en sus dos últimos libros: Poemas solariegos (1927) y Romances del Río Seco (que vio la luz, póstumamente, en 1938). En general, la poesía de Leopoldo Lugones está considerada como el mayor exponente del culteranismo literario de su época, lo que en parte explica el recelo con que fue vista su obra por parte de los escritores argentinos del grupo martinferrista.

En su faceta de narrador, Lugones sobresalió principalmente por sus relatos, recogidos en los títulos siguientes: Las fuerzas extrañas (1906), La torre de Casandra (1919), Cuentos fatales (1924) y La patria fuerte (1933). En muchas de estas narraciones breves, Lugones ensayó diferentes acercamientos fantásticos que pueden considerarse precursores de los mejores relatos de algunos de los más grandes cultivadores de este difícil género, como Horacio Quiroga, Jorge Luis Borges (uno de los mayores admiradores de Lugones) y Julio Cortázar.

Además del género cuentístico, el Lugones narrador se adentró en el terreno de la narración extensa con dos novelas espléndidas: un relato histórico sobre la guerra de la independencia, titulado La guerra gaucha (1905), y unas meditaciones esotéricas que, en forma de novela teosófica, aparecieron bajo el título de El ángel de la sombra (1926). En la década de los años cuarenta, La guerra gaucha fue objeto de una versión cinematográfica que se convirtió en uno de los principales referentes del cine argentino de su tiempo, tanto por su interés histórico-patriótico como por su perfecta elaboración, que dio lugar a varias secuelas revisadas y adaptadas a las técnicas más novedosas (versiones en color, sonoras, etc.).

También brilló Leopoldo Lugones en su condición de ensayista, faceta en la que dejó algunos títulos tan relevantes como El imperio jesuítico (1904), Las limaduras de Hephaestos (1910), Historia de Sarmiento (1911) y El payador (1916). Además, dejó testimonio impreso de las constantes mutaciones de su pensamiento político, plasmadas en Mi beligerancia y La grande Argentina.

Finalmente, resulta obligado destacar la importancia de Lugones como traductor de algunas de las obras cumbres de la literatura clásica grecolatina, entre las que sobresalen las dos partes de la Iliada de Homero. En este mismo terreno, y al margen del ensayo ya mencionado (Las limaduras de Hephaestos, 1910), publicó dos series de Estudios helénicos.