El Congreso legisló sobre aspectos fundamentales de la organización del país; entre otros sobre la organización del poder judicial de la Nación. Ya había tratado de instalarlo el gobierno de la Confederación, pero no había logrado, por diversos motivos, constituir la Corte Suprema de justicia, de la que sólo funcionó la Cámara de justicia de Paraná desde 1854, y se aprobó en 1858 la ley orgánica de la justicia federal que había preparado Juan del Campillo.
Mitre se interesó por la consolidación de ese poder. Después de muchos debates en el Senado y en la Cámara de diputados, fue sancionada la ley del 13 de octubre de 1862, que llevó a la instalación de la Corte Suprema de Justicia.
Otro tema importante que se sancionó en el Congreso fue la ley de tierras nacionales; tomó la iniciativa de esa cuestión Rufino de Elizalde, senador por Buenos Aires. Se estableció que todos los territorios existentes fuera de los límites o posesiones de las provincias eran nacionales, aunque hubiesen sido enajenados por los gobiernos provinciales desde el 18 de mayo de 1853. El gobierno nacional pediría a los provinciales los elementos necesarios para fijar los límites de sus respectivas provincias y para elevar al Congreso un informe sobre las tierras vendidas o gravadas por el gobierno de la Confederación. La Cámara de diputados redujo la ley a la indagación de los límites de las provincias, con lo que se rechazó la razón de ser de la misma, actitud que no admitió el Senado, insistiendo en su sanción primitiva, que al fin prevaleció; esa ley fue el punto de partida de la organización de los territorios nacionales y de ocho nuevas provincias.
Rufino de Elizalde después del Pacto de San José de Flores fue convencional constituyente en 1860 y, como firme aliado de Bartolomé Mitre, lo acompañó como ministro de hacienda en su gobernación, después de la batalla de Pavón, fue electo senador nacional, pero no ocupó el cargo por mucho tiempo.
El encargado del poder ejecutivo y gobernador de la provincia de Buenos Aires fue acelerando el proceso de nacionalización, reduciendo las provincias a la acción y a la esfera propias. Llevó su jurisdicción a la aduana de Buenos Aires y se hizo cargo de las aduanas existentes en las provincias, como las de Entre Ríos y Corrientes, que habían sido puestas bajo el régimen provincial después de ser disuelto el gobierno nacional.
Buenos Aires quedó en su función de provincia y debió ceder las atribuciones nacionales que había hecho suyas. Gracias a la presencia de Mitre en el gobierno de Buenos Aires, la transición se hizo sin mayores inconvenientes. Por ejemplo, Buenos Aires tenía un ministerio de guerra y marina, que en el nuevo régimen constitucional no era posible; Mitre nacionalizó todas las dependencias de esa naturaleza y designó ministro de guerra y marina de la República a Juan Andrés Gelly y Obes. En vísperas de la asunción del mando como presidente titular, terminó el proceso de nacionalización y separación administrativa de los asuntos del gobierno provincial y de los del gobierno nacional; suprimió desde el 15 de octubre la secretaría de negocios nacionales y con su personal organizó el ministerio del interior, distribuyendo los asuntos pendientes y concluidos entre los distintos ministerios nacionales.
Horacio C. Rivarola comenta: "Partidarios o no, apoyaban iniciativas que consideraban buenas o a su vez de ellos partían las iniciativas; no existían bloques como luego ocurrió y que hacen reflexionar sobre la inutilidad de los restantes congresales del mismo partido, si ya se ha decidido que uno lleve la palabra y, más que ello, que se vote en forma. regimentada; quien analice ese invento llegará fácilmente a la conclusión de que es contrario al sentido que debe tener un congreso e implícitamente a lo que la Constitución nacional quiere" (en el Instituto popular de conferencias, 1962).